No ano 257, o imperador romano Valeriano ordenou uma perseguição contra os cristãos. No início, parecia mais branda do que a imposta por Décio. Ela tinha mais uma conotação repressora, porque proibia as reuniões dos cristãos, fechava os acessos às catacumbas, exilava os bispos e exigia respeito aos ritos pagãos. Mas não obrigava a renegar a fé publicamente. Entretanto, no ano seguinte, Valeriano ordenou que os bispos e padres fossem todos mortos.
Lourenço, na ocasião, era o arcediácono, do papa Xisto II, isto é, o primeiro dos sete diáconos a serviço da Igreja de Roma. Dados de sua vida, anterior a esse período, nunca foram encontrados. Porém devia ter uma boa formação acadêmica, pois seu cargo era de muita responsabilidade e importância. Depois do papa, era Lourenço o responsável pela Igreja. Isso quer dizer que ele era o assistente do papa nas celebrações e na distribuição da eucaristia. Mas, além disso, era o único administrador dos bens da Igreja, cuidando das construções dos cemitérios, igrejas e da manutenção das obras assistenciais destinadas ao amparo dos pobres, órfãos, viúvas e doentes.
A partir do decreto de Valeriano, os bispos começaram a ser executados e um dos primeiros foi Cipriano de Cartago, que morreu em 258. Logo em seguida foi a vez de o papa Xisto II ser executado, junto com os outros seis diáconos.
Conta a tradição que Lourenço conseguiu conversar com o papa Xisto II um pouco antes dele morrer. O papa ter-lhe-ia pedido para que distribuísse aos pobres todos os seus pertences e os da Igreja também, pois temia que caíssem nas mãos dos pagãos. Lourenço foi preso e levado à presença do governador romano, Cornélio Secularos, justamente para entregar todos os bens que a Igreja possuía. Lourenço pediu um prazo de três dias, pois, como confessou, a riqueza era grande e tinha de fazer o balanço completo. Obteve o consentimento.
Assim, rapidamente distribuiu tudo aos pobres e, quanto aos livros e objetos sagrados, cuidou para que ficassem bem escondidos. Em seguida, reuniu um grupo de cegos, órfãos, mendigos, doentes e colocou-os na frente de Cornélio, dizendo: “Pronto, aqui estão os tesouros da Igreja”. Irado, o governador mandou que o amarrassem sobre uma grelha, para ser assado vivo, e lentamente. O suplício cruel não demoveu Lourenço de sua fé. Segundo uma narrativa de santo Ambrósio, Lourenço teria ainda encontrado disposição e muita coragem para dizer ao seu carrasco: “Vira-me, que já estou bem assado deste lado”.
Lourenço morreu no dia 10 de agosto de 258, rezando pela cidade de Roma.
A população mostrou-se muito grata a são Lourenço, que, pelo seu feito, é chamado de “príncipe dos mártires”.
Os romanos ergueram, ao longo do tempo, tantas igrejas em sua homenagem que nem mesmo São Pedro e são Paulo, os padroeiros de Roma, possuem igual devoção.